核电运行期间会导致人工放射性气溶胶的产生和泄漏，例如蒸汽发生器小管破裂事故、熔融材料与基底混凝土相互作用及过滤式安全壳通风系统操作。过去的研究通常认为人工产生的放射性气溶胶粒径大于1 μm^[1-2]。然而，对放射性工作场景的检测表面，典型放射性场所附近气溶胶粒子平均粒径均在亚微米级^[3]。近年来，随着气溶胶检测技术的不断发展，传统的空气质量检测设备和指标显现出较大的局限性，过去检测不到的纳米级颗粒团簇广泛分布于生活和工业各类场景中^[4]。气溶胶的粒径大小直接决定了其在人体中沉积、滞留、自净化等一系列行为，根据对人体呼吸道内的动力学建模结果，气溶胶粒子尺寸越小，越容易进入人体呼吸道深处并持续沉积最高数十年^[5]，放射性气溶胶严重威胁核设施内工作人员的健康。

池式洗涤是广泛应用于核设施的高效放射性气溶胶处理技术，其将携带有放射性气溶胶的蒸汽射流注入液相，池式洗涤具有结构简单、操作方便、放射性废物易于集中处理等优点，在理想情况下，池式洗涤对粒径超过200 nm气溶胶的去除效率保持在99%以上，而对于粒径为0～100 nm的氯化钠气溶胶，净化效率最低不足20%^[6]。因此，研究高效的亚微米气溶胶净化方法对于严重事故下的人员放射性防护和预测事故后期的源项净化效率至关重要。

气溶胶洗涤实验研究可以追溯到20世纪60年代英国皇家原子能协会，其对不同的淹没深度、气溶胶形式以及蒸汽份额对水洗效果的影响进行了研究。截止到2023年，各国机构包括通用电气、美国电力研究所独立或合作搭建了数个大型池式洗涤试验台^[7-12]，进行了超过500次独立实验^[13]。然而这些大型试验台主要关注粒径在1 μm以上的气溶胶粒子，缺乏对亚微米级粒子的研究。

根据斯托克斯定律，气泡在水中的上升速度与气泡直径的平方呈正比，气泡直径越小则气泡的上升速度越慢，直径1 mm的气泡在水中的上升速度为6 m/min，而直径10 μm的气泡在水中的上升速度为3 mm/min，后者是前者的1/2 000，气泡尺寸越小，气溶胶在液体内滞留时间越长，沉降效率越高。对于以布朗运动为主导运动机理的纳米级气溶胶，微纳米气泡使得纳米级颗粒能够充分地布朗运动到气液界面上被液相捕获，且微纳米气泡在上浮过程中相当稳定^[14]，因此将气泡尺寸减小到微纳米级别可以有效增强纳米级颗粒的捕集效果，在湿法洗涤中使用更小的微纳米尺度气泡替代传统毫米级气泡是一种可行的方法。

本文设计搭建一套基于微纳米气泡的气溶胶净化机理验证装置，在常温常压下对过去湿法洗涤低效率区范围的亚微米气溶胶的单一净化效率及对总体净化效率进行测量，总结微纳米气泡对亚微米气溶胶的净化机理。

1.   实验部分

1.1   实验原理

本研究采用文丘里管作为气溶胶吸收和微纳气泡生成的装置。当流体高速通过文丘里管的喉部区域时，流体速度的显著增加导致局部压力下降，进而产生负压效应。这一效应促使气溶胶以气流的形式被吸入流体中，以形成气泡群。在此过程中，气体在文丘里管扩张段湍流的作用下被分裂成微米级气泡。这些微纳米级气泡由于其微小的尺寸，具有较高的比表面积，极大地增加了气溶胶颗粒的收集效率。

此外，当流体通过文丘里管的喉部时，由于速度增加导致局部压力下降至流体的饱和蒸汽压以下，发生空化效应，这种作用力会将微米气泡剪切为纳米气泡^[15]。当空化效应产生的纳米气泡发生溃灭时，由于惯性和气体-水汽内容物的可压缩性，在极短时间内这一过程会产生巨大的内爆力，造成局部的热点并且释放大量的能量。在此瞬间，由于气泡发生相变而产生高温高压，温度可以在瞬间达到500～15 000 K，压强能达到100～5 000 atm^[16]，进一步将气泡细化为微纳米尺度。当亚微米级气溶胶粒子脱离气液界面时，粒子与纳米气泡会在表面电荷相互作用下相互吸引^[17-18]，重新成核聚合为新的分散系，进一步将粒子滞留于液相中，提升净化效率。

1.2   实验回路控制与测量方法

基于微纳米气泡的气溶胶净化回路的实验装置设计图如图1所示。实验装置主要包括圆柱形水箱、微纳米气泡发生装置、气溶胶发生装置、尘埃粒子计数器、空气净化室以及控制与测量系统。在液相回路中，回路通过PVC管（DN25）连接。编程后的电动逻辑控制器负责精确控制循环泵，通过调节泵的开关状态及回流阀1和回流阀2的开度，在液相回路中调节液体压力和流量。在气相回路中，回路通过气动软管（PU10×6.5）连接，通过阀门精细调控气体在气溶胶注入净化室和对净化室内空气循环净化过程中的流动路径。气溶胶观察窗则提供了封闭空间和直接观测点，通过该装置缩比模拟充满特定浓度气溶胶的封闭空间，并直观观察气溶胶的注入与净化过程效果。微纳气泡发生器和复合过滤装置设置在液相回路与气相回路的交汇区域，微纳气泡发生器负责将气溶胶以微纳气泡内容物形式引入液相回路。复合过滤装置包括基于重力沉降与惯性拦截的丝网过滤装置和硅胶干燥管，过滤装置能够拦截气流中的大液滴和吸收气相中携带的水分，并让亚微米气溶胶通过，确保气溶胶的纯度。

图  1  气溶胶净化回路的实验装置设计图

Figure  1.  Schematic diagram of aerosol purification circuit experimental setup

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通过高速摄像机（Dimax，1 280×720 500 Hz）结合气泡捕捉程序测量回路中微米气泡直径^[19]。实验包括单粒径和全粒径实验。对于单一粒径实验，使用非均相凝结技术和差分静电迁移率分析仪生成高度单分散的纳米级气溶胶，通过快速凝结粒子计数器（Kanomax，精度1%）对生成的粒子进行计数。对于全粒径实验，使用超声波雾化方法产生0.1～10 μm的多分散气溶胶进行测试。通过闭式气路将气溶胶导入封闭的空气净化室内部，使用激光尘埃粒子计数器（Wit，精度5%）测量回路净化前后气溶胶的浓度和粒径。气溶胶的净化效率（ε）定义为使用气溶胶净化的气溶胶数量占总气溶胶数量的百分比，通过测量通过净化系统前的气溶胶浓度（N₀）和通过后的浓度（N₁）计算：

具体实验参数列于表1。

表  1  实验参数

Table  1.  Experiment parameters

参数	数值
水箱底面直径，mm	350
水箱高度，mm	1 000
气溶胶种类	NaCl
气溶胶密度，g/cm3	1.333
液相	去离子水
温度，℃	20
压力，kPa	101
淹没深度，mm	20
循环泵扬程，m	500～1 000
液体流量，m³/h	3.6～6
气体流量，L/min	0.5～6
气溶胶粒径分布，nm	20～10 000
气泡中位粒径分布，μm	0.1～220

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2.   结果与讨论

2.1   气溶胶与气泡尺寸表征

在实验开始时，需要对实验中生成的气溶胶与气泡的性质进行表征。图2示出了单粒径和全粒径实验阶段的气溶胶粒径分布。在单粒径实验中，制备了20～200 nm范围内的单分散气溶胶，这一特定的粒径区间与湿法净化技术的传统低效率区间相重叠，气溶胶浓度统一设定为每升10 000个颗粒。这种标准化的实验设置为定量评估净化装置在湿法低效率区间的净化效果提供了可靠的实验数据。为了进一步全面地评估净化装置在处理实际环境中气溶胶时的性能和效率，在全粒径实验阶段，模拟了实际空气环境中的气溶胶粒径分布，其粒径分布在0.1～10 μm范围，浓度分布则参照了实际工况，最后通过通入空气净化室平均稀释的方法将最终输出浓度控制在每升10 000颗。

图  2  气溶胶和气泡直径分布

Figure  2.  Size distribution of aerosol and bubble

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在通入气溶胶流后，通过高速摄像手段测量下游气泡的直径分布，结果如图2所示，微纳气泡发生器下游微气泡直径分布在22～220 μm范围，中位尺寸为107 μm，该尺寸气泡能够稳定地在水中匀速上升，满足气溶胶净化需求。

2.2   气泡上升距离对净化效率的影响

微纳米气泡上升过程中气溶胶净化效率随上升距离的变化如图3所示。从图3可知，气溶胶的净化效率随着上升距离的增加而逐步提高，最终接近100%。在气泡上升的初始阶段，净化效率的增长较为迅速，这是因为气泡边界附近的气溶胶粒子主要受到惯性和重力的作用，从而较容易从气泡表面脱离。随着气泡继续上升，净化效率的增长速度有所减缓，此时粒子的脱除主要受到布朗运动的影响。

图  3  上升距离对气溶胶净化效率的影响

Figure  3.  Impact of ascending distance on aerosol purification efficiency

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与全粒径气溶胶相比，纳米气溶胶在上升初期的净化效率增长速度较慢。这可能是因为纳米气溶胶由于其较小的尺寸，受到惯性和重力的影响较小，因此在初期的脱除效果相对较低。而随着上升距离的增加，纳米气泡和全粒径气泡的净化效率均逐渐趋向于100%。

2.3   气溶胶的净化效果

通过之前的预实验可知，500 mm能够使气泡内气溶胶充分地运动到气液界面，为了深入探究气溶胶粒径对净化效率的具体影响，将气泡上升距离统一设定为500 mm，并仔细选取20～10 μm粒径范围内的8个具有代表性的粒径组。生成指定粒径的气溶胶后，向净化装置中通入等流量的气溶胶样本，通过控制回路上游泵组扬程改变下游微米气泡中位尺寸，分别测量单次通过净化装置后的净化效率，结果如图4所示。图4a为泵组处于额定扬程下的净化效率曲线，可以看出亚微米气溶胶的净化效率并不是随着气溶胶直径的增加而稳定上升或下降，而是呈现出波动的趋势，装置对全粒径气溶胶的净化效率均超过99%，整体净化效率达到了99.4%，相较于传统的鼓泡洗涤方法，微米气泡净化方法的效率一致性较好。图4b表明，亚微米粒径气溶胶的净化效率对气泡中位直径变化非常敏感，低效率区间与中位直径有直接关联。

图  4  气溶胶尺寸和气泡尺寸对净化效率的影响

Figure  4.  Impact of aerosol size and bubble size on purification efficiency

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2.4   气溶胶长时连续净化能力

在验证了装置对单次通过的全粒径气溶胶流均有良好的一致净化效果后，为贴合实际应用需求，开展了亚微米区间的连续净化实验和封闭空间内长时净化实验，结果如图5所示。图5a为对20～200 nm亚微米级气溶胶的连续实验，在10 min的净化实验中，装置在传统方法低效率区表现了一致优秀的净化效率；图5b为装置在气溶胶观测箱内90 min的净化曲线，包含箱内颗粒浓度与对照组浓度差值以及净化效率。可以看出，随着运转时间的增加，箱内气溶胶颗粒浓度逐渐降低，即封闭空间的气溶胶颗粒被装置滞留净化。随着箱内颗粒浓度的降低，装置净化效率有小幅下降，但仍保持在99%以上，证明了装置能够对封闭空间进行长时连续净化。

图  5  长时连续气溶胶净化实验

a——亚微米气溶胶；b——全粒径气溶胶

Figure  5.  Long-term continuous aerosol purification experiment

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3.   结果与展望

本文设计并验证了一种基于微气泡生成技术的气溶胶净化装置，旨在提高对传统方法难以去除的亚微米气溶胶的净化效率。通过实验，得到以下结论。

1） 验证了装置只需0.5 m高度就能够对包括亚微米在内的全尺寸NaCl气溶胶达到99.4%的总体净化效率，并且在所有区间净化效率均大于99%，远优于传统鼓泡洗涤方法。

2） 揭示了气溶胶尺寸和气泡尺寸对净化效率的影响机制，指出对亚微米气溶胶的低净化效率的主要影响因素是气泡尺寸。

3） 装置能够持续以高效率净化全粒径气溶胶，有效净化捕集封闭空间内气溶胶粒子。

本文研究证明了微米气泡能够有效提高亚微米气溶胶的净化效率，对全粒径气溶胶净化效果良好，该结论适用于目前的放射性气溶胶净化场景工程应用。然而，由于实验条件和装置的局限性，本文仅针对一种气溶胶颗粒在不同的流体条件下进行了实验，对于不同颗粒，需要开展进一步的实验研究。本文仅在常温常压下进行实验，在实际的高温高压工况下，气溶胶和流体的物性发生改变，高温高压下的微米气泡生成和气溶胶特性需要在下一阶段的研究中考虑。　　在未来，通过进一步优化微气泡净化技术的可扩展性和成本效益，该技术将能够适应更广泛的应用场景，包括但不仅限于核事故应急响应和日常运行排放净化。